中化新网讯
近日,清华大学环境学院李淼副教授团队开发出一种磷掺杂单原子钴催化剂,实现了对水中硝酸盐污染物的高效还原去除,提高了硝酸盐转化为氨的产率。
活性氮增加引起的氮循环失衡使硝酸盐成为水中最普遍的污染物之一。通过硝酸盐还原方式合成氨,不仅有助于水中硝态氮污染物的去除,也有助于缓解社会对氨能源的需求,减少污染,降低能耗。电化学反应过程对条件要求适中,易于运行并且高效,可将硝酸盐直接转化为氨。开发具有高活性、低成本和高选择性优势的电极材料是该领域研究的核心之一。
李淼团队针对钴金属电极活性差、易钝化导致难以实用的瓶颈,通过缺陷碳的稳定固化作用,开发了一种磷掺杂的单原子钴催化剂材料,可避免偶联反应发生,使最终产物具有更高的氨选择性和还原活性。这种磷掺杂单原子钴催化剂具有更高的硝酸盐还原去除性能,以其作为催化剂的最高氨生成法拉第效率为92.0%、最高氨产率为433.3微克/时·平方厘米。
研究团队以同位素标记法进一步证明了氨生成的唯一氮来源为硝酸盐。研究还发现,金属活性位点临近的缺陷结构有助于进一步提高单原子催化剂活性,在理论上为设计高活性位点的催化剂提供指导并揭示硝酸反应转化和产物分布规律。
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